Uma foto de 2005 de James Lovelock a segurar um componente-chave do dispositivo que construiu para detetar CFCs no ar.

No entanto, o que realmente despertou a sua curiosidade foram os resultados em dias claros. Segundo a sua hipótese, em dias claros, quando o ar vinha do Atlântico, por milhares de quilómetros, sem ter passado por uma área urbana, os CFCs deveriam ser indetetáveis. Surpreendentemente, ele foi facilmente capaz de detetar CFCs mesmo em dias cristalinos. Querendo saber se os CFCs se acumulavam na atmosfera em todos os lugares, Lovelock levou o seu instrumento numa viagem marítima da Inglaterra para a Antártica, fazendo medições ao longo de toda a viagem. Para onde quer que ele viajasse, encontrou CFCs.

A estrutura molecular do triclorofluorometano (CCl3F), um CFC proibido, antes amplamente usado como refrigerante.   Lovelock apresentou as suas descobertas em 1972 num encontro científico que teve como objetivo reunir meteorologistas e químicos — dois conjuntos de investigadores que, até este ponto, se tinham misturado muito pouco. Lá, as suas observações chamaram a atenção de Sherwood Rowland, um químico da Universidade da Califórnia, em Irvine. Rowland estava curioso sobre o que acontece a esses produtos químicos quando são libertados na atmosfera. Mesmo produtos químicos muito estáveis podem reagir sob as condições certas, por exemplo, até mesmo aço inoxidável pode reagir quando é exposto à água salgada a altas temperaturas. Rowland queria saber quais são as condições ideais para os CFCs reagirem e quais os efeitos que isso poderia ter.